De 1930 à 1935, Giacometti se rapproche du mouvement surréaliste d’André Breton et expose aux côtés de Joan Miró et Jean Arp. Il adhère officiellement au groupe en 1931 et y fréquente Salvador Dali, Louis Aragon et André Masson, participant activement à la revue Le Surréalisme au service de la révolution. Avec sa Boule suspendue présentée à la galerie Pierre, en 1931, Giacometti réalise le premier « objet à fonctionnement symbolique » et jette un pont entre l’objet et la sculpture. Dans plusieurs de ces sculptures, Giacometti recourt au procédé de la « cage » qui lui permet de délimiter un espace onirique de représentation. Il l’utilise également en peintre, comme dans son tableau Le Palais à 4 heures du matin. Dans les années 1930, Alberto Giacometti s’intéresse également aux arts décoratifs.
En 1934, un an après la mort de son père, Alberto fait l’objet de sa toute première exposition aux États-Unis, à New York, dans la galerie de Julien Levy. En parallèle, il s’intéresse au sujet de la tête, s’appuyant dans sa recherche sur ses modèles à Paris, son frère Diego, une amie artiste Isabel Delmer et un modèle professionnel, Rita.
Parti rendre visite à sa mère à Genève en 1941, Giacometti passe la majeure partie de la guerre en Suisse. En 1943, il y fait la rencontre de sa future épouse Annette Arm. A cette période, ses sculptures deviennent de plus en plus petites allant jusqu’à tenir, dit-on, dans une simple boîte d’allumettes. En 1944/1945, Giacometti réalise La Femme au chariot qui représente l’image, réalisée de mémoire, de son amie anglaise Isabel. Après guerre, ce bronze deviendra le prototype de ses figures debout. De retour à Paris en septembre 1945, Giacometti s’investit le dessin. Ses figures s’affinent, devenant plus hautes et minces, jusqu’à prendre la forme caractéristique qu’on leur connaît aujourd’hui. Ainsi cherche-t-il à saisir la vision du mouvement à travers ses sculptures, à l’image de ses Trois hommes qui marchent en 1948. Une première rétrospective lui est consacrée à la Kunsthalle de Bâle en 1950, puis en 1951 à la galerie Maeght à Paris.
Sa notoriété est à son apogée au début des années 1950 et les expositions en France et à l’étranger se succèdent… Jusqu’à une nouvelle crise artistique, en 1956, qui complique l’adaptation de la ressemblance de ses sculptures avec son sujet. La rencontre avec le philosophe japonais Isaku Yanaihara intervient la même année ; il en résulte une collaboration pérenne entre les deux hommes puisque ce dernier deviendra un modèle récurrent des sculptures d’Alberto Giacometti. Mais c’est en 1960 que Giacometti réalise son chef-d’œuvre la plus connue : l’Homme qui marche.
Grâce à l’intervention du galeriste Pierre Matisse (fils d’Henri Matisse), le nom de l’artiste est retenu pour le projet de 1958 de la Chase Manhattan de New York, qui lui commande trois sculptures sur socles (un Homme qui marche, une Femme debout et Une Tête). Le projet est avorté mais les sculptures parviennent à vivre une vie autonome en différents lieux.